來源：《中化新網(wǎng)》
發(fā)布時間：2020-3-10
中化新網(wǎng)訊 近日，中科院大連化物所喬波濤研究員、李為臻研究員和張濤院士團隊在單原子催化研究方面取得新進展，通過簡單的物理混合方法，經(jīng)高溫焙燒即可制備得到高熱穩(wěn)定單原子催化劑。研究表明，強共價金屬-載體相互作用可促進單原子的生成。該方法操作簡單、易放大，已實現(xiàn)千克規(guī)模制備，為單原子催化劑的大規(guī)模制備奠定了基礎(chǔ)。
2011年，張濤院士研究團隊與清華大學(xué)李雋教授和美國亞利桑那州立大學(xué)劉景月教授合作，在國際上首次報道了氧化鐵負(fù)載鉑單原子催化劑，并在此基礎(chǔ)上提出了“單原子催化”的概念。短短幾年時間，單原子催化劑因其具有最大的原子利用率、均一的活性位點、對特定反應(yīng)優(yōu)異的活性、選擇性，已成為催化領(lǐng)域研究的熱點。2016年，“單原子催化”入選美國化學(xué)會化學(xué)工程新聞評選出的當(dāng)年度化學(xué)化工領(lǐng)域“十大科研成果”。
隨著研究的深入，單原子催化劑的制備方法層出不窮。其中，原子層沉積和質(zhì)量篩選-軟著陸法精確且可控，但成本高、產(chǎn)率低，目前僅適合實驗室制備。濕化學(xué)法較為常見，然而過程通常較為耗時且繁瑣，不利于單原子催化劑的大規(guī)模制備。此外，制備得到的單原子催化劑熱穩(wěn)定性往往較差，不適合用于高溫反應(yīng)。這些都在一定程度上限制了單原子催化劑的工業(yè)化應(yīng)用。因此，規(guī)?；苽涓邿岱€(wěn)定的單原子催化劑仍是亟待解決的問題。
在前期研究工作的基礎(chǔ)上，該研究團隊使用商業(yè)的二氧化釕粉末作為釕源，含鐵的尖晶石作為載體，通過簡單的物理混合方法，經(jīng)過高溫焙燒即可制得高熱穩(wěn)定的釕單原子催化劑。結(jié)合實驗、原位電鏡及理論計算，發(fā)現(xiàn)不同于傳統(tǒng)的高溫氣相原子捕獲機制，本體系中呈現(xiàn)一個反奧斯特瓦爾德熟化過程，強共價金屬-載體相互作用不僅有助于捕獲和穩(wěn)定釕單原子，而且也可促進二氧化釕粉末再分散生成釕單原子。在不同濃度的氧化亞氮分解反應(yīng)中，單原子催化劑均表現(xiàn)出良好的催化活性，經(jīng)高溫長時間反應(yīng)，催化劑不失活，且釕單原子未燒結(jié)及流失。物理混合制備單原子的方法簡單，易于放大。使用商業(yè)三氧化二鐵作為載體，已成功實現(xiàn)千克級單原子催化劑的制備，為高熱穩(wěn)定單原子催化劑的大規(guī)模制備奠定了基礎(chǔ)。
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