近年來，中科院大連化學物理研究所李燦院士領(lǐng)導的催化基礎(chǔ)國家重點實驗室及潔凈能源國家實驗室太陽能研究部團隊在“復合人工光合作用體系”方面的系列研究工作受到了國際同行的關(guān)注，近日，受邀在Accounts of Chemical Research上發(fā)表Accounts Article “Hybrid Artificial Photosynthetic Systems Comprising Semiconductors as Light Harvesters and Biomimetic Complexes as Molecular Cocatalysts” Fuyu Wen and Can Li，Acc. Chem. Res., Article ASAP，DOI: 10.1021/ar300224u。
人工模擬光合作用光催化制氫及CO2還原是解決能源及環(huán)境問題的最理想途徑之一，受到國際社會的廣泛關(guān)注。如何構(gòu)建既高效又穩(wěn)定的人工光合作用體系是科學家亟待解決的難題。自然光合作用及傳統(tǒng)均相光催化體系多采用分子光敏劑（如，葉綠素、Ru(bpy)32+等），但它們一般吸光范圍窄、只能吸收特定波長的光且光熱穩(wěn)定性差。為了解決這一難題，李燦團隊提出復合催化劑理念，即以半導體納米粒子作吸光組分，以光合模擬酶等分子催化劑作助催化劑，光生電子由半導體向分子助催化劑高效轉(zhuǎn)移，在分子助催化劑上完成產(chǎn)氫及CO2還原等反應。半導體作為吸光組分具有吸收光譜連續(xù)、吸光范圍寬且相對穩(wěn)定等優(yōu)點，如能與模擬氫化酶等分子助催化劑組成復合體系，必將大大提高人工光合作用體系光利用率及穩(wěn)定性。圍繞這一理念，李燦團隊開展了大量工作，并取得了一定研究進展。
本Accounts Article詳細闡述了以半導體做吸光組分，以分子催化劑做助催化劑這一復合人工光合作用體系理念，并總結(jié)了在這個研究方面所取得的進展。大量實驗結(jié)果表明，復合人工光合作用體系切實可行且效果顯著，復合體系在產(chǎn)氫、氫轉(zhuǎn)移及CO2還原等多種反應中均表現(xiàn)出較高活性及穩(wěn)定性。以半導體為吸光組分，有助于提高人工光合作用體系的光利用率及穩(wěn)定性，以模擬氫化酶等分子催化劑為助催化劑可有效促進電荷分離，且其確定的分子結(jié)構(gòu)為研究反應機理提供了可能，對揭示自然光合作用反應過程具有重要意義。
復合人工光合作用體系不僅是對自然光合作用的模擬，更重要的是在其基本原理的基礎(chǔ)之上有進一步改進，以半導體為吸光組分可以吸收紫外及近紅外等天然捕光分子難以吸收的部分，對拓展光合作用光譜吸收范圍具有重要意義，為開發(fā)廉價、穩(wěn)定、高效的人工光合作用體系提供了新的策略。
本研究工作得到了國家自然科學基金委重大項目、中國科學院太陽能行動計劃和科技部973項目的資助。