近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室鄧德會副研究員、包信和院士團隊成功實現(xiàn)了對二維硫化鉬原子晶體材料多尺度結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的調(diào)控。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature Communications（DOI: 10.1038/ncomms14430）上。
大連化物所二維催化材料多尺度結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)調(diào)控研究取得新進展
二維硫化鉬因其獨特的物理和化學特性，在光、電及傳統(tǒng)多相催化中極具應(yīng)用前景。二維硫化鉬催化反應(yīng)通常涉及多步、復(fù)雜的過程，如電催化分解水制氫反應(yīng)存在氣（H2）、液（H2O）、固（catalyst）三相界面，需要對其結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)進行多尺度調(diào)控和優(yōu)化，以使其具備優(yōu)異的本征活性和適宜的表面結(jié)構(gòu)。目前，這方面研究仍是一個重要的挑戰(zhàn)。
該研究團隊利用“自下而上”合成方法，以二氧化硅納米小球作為硬模板，直接化學合成得到了均一的介孔泡沫狀硫化鉬材料，實現(xiàn)了性質(zhì)在三重尺度上的有效調(diào)控：（1）在宏觀尺度上，均一的介孔孔道有助于反應(yīng)物（H3O+）和產(chǎn)物（H2）的傳輸，更加親水的表面有利于催化劑活性位的接觸；（2）在納米尺度上，介孔框架內(nèi)定向垂直生長的硫化鉬納米片層提供了豐富的邊緣催化活性位；（3）在原子尺度上，在前期將單原子催化劑引入二硫化鉬骨架內(nèi)的基礎(chǔ)上（Energy Environ. Sci., 2015, 8, 1594-1601），將過渡金屬鈷原子引入到硫化鉬平面內(nèi)，替代部分鉬原子，有效修飾了表層硫原子的電子結(jié)構(gòu)，激發(fā)了表層硫原子的本征催化活性，同時，存在一個適中的鈷原子摻雜量（16.7%）使催化活性調(diào)變至最優(yōu)值。基于此多尺度調(diào)控得到的規(guī)整介孔硫化鉬基催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)異的酸性電解水制氫性能，展示出其可替代貴金屬催化劑的潛力。該工作提出的多尺度結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)調(diào)控策略為二維硫化鉬在催化領(lǐng)域的研究和應(yīng)用提供了新的研究思路，也為其它類似二維催化材料的設(shè)計與開發(fā)提供了借鑒。
上述研究工作得到科技部國家重點研發(fā)計劃，國家自然科學基金，中科院前沿科學重點研究項目、中科院納米先導專項和教育部能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心（iChEM）的資助。
