近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所朱劍博士、范峰滔研究員和李燦院士等人利用自主研發(fā)的空間分辨表面光電壓譜和開(kāi)爾文探針成像系統(tǒng)研究助催化劑在太陽(yáng)能燃料轉(zhuǎn)化過(guò)程中的作用，發(fā)現(xiàn)納米尺度助催化劑可以有效調(diào)控光催化材料內(nèi)建電場(chǎng)的方向和大小，在界面處形成高達(dá)2.5kV/cm的內(nèi)建電場(chǎng)，局部的光電壓值可達(dá)到80倍的增強(qiáng)。該研究揭示了助催化劑增強(qiáng)光催化甚至熱催化性能的新機(jī)制。文章發(fā)表在近期出版的《納米快報(bào)》上（Nano Letters, DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b02799）
大連化物所實(shí)現(xiàn)光催化助催化劑調(diào)控內(nèi)建電場(chǎng)的成像
助催化劑是利用光催化和光電催化轉(zhuǎn)化太陽(yáng)能到化學(xué)能過(guò)程中非常重要的組成部分。絕大多數(shù)的光催化體系都需要引入助催化劑（cocatalyst）來(lái)極大提升光催化的活性。人們一直以來(lái)對(duì)于助催化劑在上述轉(zhuǎn)化過(guò)程中所起到的真正作用并不清楚。其中一個(gè)重要的原因在于光催化過(guò)程中光生電荷做為一種重要的反應(yīng)中間物參與了絕大多數(shù)的催化反應(yīng)基元步驟，因此光催化性能的提升并不能簡(jiǎn)單歸屬于助催化所促進(jìn)的表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。范峰滔和李燦研究團(tuán)隊(duì)利用自主研發(fā)的空間分辨表面光電壓譜和開(kāi)爾文探針成像系統(tǒng)發(fā)現(xiàn)在以BiVO4為代表的模型體系上區(qū)域沉積助催化劑后，助催化劑和光催化材料界面的空穴轉(zhuǎn)移得到了極大的增強(qiáng)。令人驚奇的是使未擔(dān)載助催化劑的區(qū)域的內(nèi)建電場(chǎng)方向發(fā)生了反轉(zhuǎn)，且強(qiáng)度提高。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和數(shù)值模擬的結(jié)果進(jìn)一步表明助催化劑的引入有效的增加了空間電荷層的尺寸，使其由原來(lái)兩個(gè)獨(dú)立相反的內(nèi)建電場(chǎng)變?yōu)橄嗷ミB接且方向一致的內(nèi)建電場(chǎng)，極大的增強(qiáng)了電荷分離的能力。研究還發(fā)現(xiàn)雙助催化劑的使用具有協(xié)同增加內(nèi)建電場(chǎng)的作用。表面光電壓成像研究表明助催化劑的引入在界面處形成高達(dá)2.5kV/cm的電場(chǎng)，使得電子和空穴在空間上有效分離。該結(jié)果與之前的研究（Angew. Chem. Int. Ed.2015, 54, 9111-9114, JPCL, 2017, 8, 1419–1423）形成了光生電荷成像研究工作的系統(tǒng)性，揭示了提升表界面內(nèi)建電場(chǎng)在構(gòu)筑高效太陽(yáng)能燃料轉(zhuǎn)化過(guò)程中具有決定性的作用。
該工作得到了科技部973項(xiàng)目，國(guó)家自然科學(xué)基金, 中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心(iChEM)的資助。
