近日,中國科學院大連化學物理研究所低溫分子篩酸堿催化與精細化學品合成創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員黃聲駿團隊在硅鋁分子篩性質(zhì)可控調(diào)整研究中,首次實現(xiàn)了“脫鋁”—“脫硅”過程的橋接,相關(guān)成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學》(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 12553-12556. DOI: 10.1002/anie.201706566)雜志。
大連化物所在硅鋁分子篩可控后處理方法研究中取得新進展
分子篩在現(xiàn)代石油煉制和化學工業(yè)中有廣泛的用途,調(diào)整分子篩的酸性、孔結(jié)構(gòu)等性質(zhì)是分子篩催化應(yīng)用研究中的經(jīng)典領(lǐng)域。“脫鋁”后處理是圍繞著硅鋁分子篩的既有組成與結(jié)構(gòu)單元,對鋁中心進行調(diào)整的方法,已具有半個世紀以上的研究開發(fā)歷史,其代表技術(shù)水蒸氣處理廣泛應(yīng)用于工業(yè)硅鋁分子篩催化劑的生產(chǎn)過程中。但是“脫鋁”方法局限于在微孔尺度對硅鋁分子篩的性質(zhì)進行調(diào)整。近年來,逐漸興起了對硅中心進行調(diào)整的“脫硅”后處理方法,可在介孔尺度上對分子篩的性質(zhì)進行調(diào)整,但由于該方法受制于硅鋁分子篩的既有鋁含量和顆粒尺寸,明顯限制了應(yīng)用范圍。
本工作首次成功進行了“脫鋁”與“脫硅”方法的橋接,通過簡便、易實現(xiàn)的水蒸汽處理與堿處理聯(lián)合方法,克服了分子篩高鋁含量與大顆粒尺度的雙重限制,成功在高鋁含量的MFI分子篩中構(gòu)造了集中、可控的微孔—介孔多級孔結(jié)構(gòu),并保有豐富的強酸中心和良好的水熱穩(wěn)定性。此工作打破了目前國內(nèi)外普遍所遵循的“脫鋁”—“脫硅”不可橋接的限制,為低成本、操作性強、可規(guī)?;瘧?yīng)用的工業(yè)催化劑制備方法發(fā)展提供了更為豐富的“工具箱”。此外,本工作還表明非骨架Al物種的結(jié)構(gòu)、位置與骨架相互作用等因素在分子篩性質(zhì)調(diào)變中扮演重要角色,為硅鋁分子篩的傳統(tǒng)經(jīng)典課題帶來新的研究視角。
上述工作得到了國家自然科學基金的資助,研究工作中的高質(zhì)量電鏡表征由電鏡平臺中心苗澍研究員在DMTO基金支持下完成。、
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