近日，中國科學技術大學王興安教授和中國科學院大連化學物理研究所孫志剛研究員、張東輝院士、楊學明院士合作，首次利用自主發(fā)展的目前最高分辨率的交叉分子束離子成像技術，觀測到了化學反應散射中日冕環(huán)的現(xiàn)象，并結合量子分子反應動力學理論分析，首次揭示了該現(xiàn)象所隱藏的反應動力學機理。該研究成果發(fā)表在《自然化學》（Nature Chemistry）上。
當大氣中的微小水滴被陽光照射時，如果氣象條件良好，人們可以在太陽周圍觀察到一系列美麗的光環(huán)，大氣光學中稱之為日冕環(huán)。大氣光學的研究表明，這一自然現(xiàn)象的產(chǎn)生源于光在水滴表面前向衍射所產(chǎn)生的光干涉圖像。就物理角度而言，其產(chǎn)生的原理與著名的楊氏雙狹縫干涉現(xiàn)象極為類似，均是由光量子的波動特性而產(chǎn)生的干涉現(xiàn)象。更值得一提的是，日冕環(huán)的結構可幫助人們直接分析推測出空氣中水滴的大小。
大氣光學中的日冕環(huán)
與大氣光散射相似，氣相化學反應從嚴格意義上來說是原子與分子的散射過程，比較獨特的是，在這一散射過程中伴隨著舊化學鍵的斷裂和新化學鍵的形成。反應產(chǎn)物的空間散射結構，直接反映了化學反應進程的微觀機制。因此，對分子態(tài)－態(tài)分辨的散射動力學的研究是深入理解氣相分子反應機理的重要方法。近年來，速度成像技術逐漸成為研究化學反應機理的重要實驗方法。為了能夠更加準確的獲得反應態(tài)－態(tài)信息，研究人員一直致力于提高成像實驗的分辨率。
王興安和楊學明領導的團隊自主研制了一臺獨特的結合閾值激光電離技術以及速度成像技術的交叉分子束反應動力學研究裝置，使得實驗上獲得的H原子產(chǎn)物的速度分辨率達到了世界上同類儀器的最好水平。利用這一裝置，研究小組開展了對化學中最經(jīng)典的H+HD H2+D反應的實驗動力學研究。他們首次測得了這一反應產(chǎn)物全量子態(tài)分辨的產(chǎn)物速度影像，并且在實驗上首次觀測到了反應前向散射產(chǎn)物中存在的角分布振蕩現(xiàn)象。孫志剛和張東輝等人通過精確量子動力學分析，發(fā)現(xiàn)這一角分布振蕩現(xiàn)象其實是由散射過程中的少數(shù)幾個分波散射的角分布結構引起的。通過對這些振蕩結構的測量和分析，我們可以了解到引起前向散射的反應過渡態(tài)和中間體的大小，也可以知道這些前向振蕩結構是具體來源自哪幾個散射分波。通過他們的研究發(fā)現(xiàn)，這些在化學反應中首次發(fā)現(xiàn)的前向散射振蕩結構在三維散射圖像中與大氣光學中觀測到的日冕環(huán)的散射圖像非常相似：通過觀測光與水滴的日冕環(huán)散射，我們可以了解自然界中的水滴的大小；而通過觀測化學發(fā)應中的前向角分布振蕩結構，我們可以清晰地研究化學反應的過渡態(tài)結構以及動力學。
H+HD H2+D反應的產(chǎn)物速度影像（左）；化學反應中的前向散射振蕩a)與大氣日冕散射環(huán)b)（右）
這項研究工作得到了國家自然科學基金科學中心項目和中國科學院戰(zhàn)略先導項目（B類）的支持。
