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科技進(jìn)展
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  近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所傅強(qiáng)研究員和包信和院士團(tuán)隊(duì)與英國(guó)劍橋大學(xué)合作,通過(guò)將納米氧化物限域在金屬有機(jī)框架(MOF)材料中實(shí)現(xiàn)高效催化過(guò)程,證明了限域微環(huán)境在調(diào)控催化性能上具有重要作用。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。

  催化活性中心所處的微環(huán)境能夠?qū)Υ呋w系的物理和化學(xué)狀態(tài)產(chǎn)生強(qiáng)烈的限制作用,從而可以有效調(diào)控催化性能,這一“限域催化”效應(yīng)是多相催化中的一個(gè)重要概念(中國(guó)科學(xué):化學(xué),2012)。長(zhǎng)期以來(lái),包信和團(tuán)隊(duì)探索了在一維碳管納米反應(yīng)器和兩維層間納米反應(yīng)器中的限域催化過(guò)程,發(fā)現(xiàn)這些限域微環(huán)境對(duì)催化反應(yīng)具有有效調(diào)控作用(Acc Chem Res,2011;Chem Soc Rev,2017)。

大連化物所在氧化物限域催化研究中取得新進(jìn)展

  近日,劍橋大學(xué)的材料科學(xué)家利用無(wú)機(jī)化學(xué)中的普爾貝圖(Pourbaix Diagram),發(fā)展出一個(gè)普適的在納米孔內(nèi)合成客體材料的有效方法(Pourbaix Enabled Guest Synthesis/普氏客體合成法),實(shí)現(xiàn)了在MOF孔內(nèi)填充氧化釕納米結(jié)構(gòu)。利用這一材料,大連化物所研究人員發(fā)現(xiàn)在零維納米孔反應(yīng)器中的限域效應(yīng)可以弱化CO和O在氧化物表面上的吸附,使得該氧化物結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出獨(dú)特的低溫催化CO氧化性能,說(shuō)明零維納米空間中微環(huán)境限域可以弱化表面吸附并增強(qiáng)催化性能。這一結(jié)果與一維(J Am Chem Soc,2015)和兩維(PNAS,2017)納米空間中發(fā)現(xiàn)的限域催化效應(yīng)一致。

  上述工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金科學(xué)中心、科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院納米先導(dǎo)專(zhuān)項(xiàng)、國(guó)家留學(xué)基金管理委員會(huì)和教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心(iChEM)的支持。

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