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科技進展
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所生態(tài)環(huán)境評價與分析研究組研究員陳吉平和研究員張海軍團隊,在焚燒煙氣中高毒性氯代芳構(gòu)化合物的氯化生成機制研究中取得新進展,相關(guān)研究成果以全文的形式發(fā)表于《環(huán)境科學與技術(shù)》(Environmental Science & Technology)雜志上。該工作被期刊選為當期的Supplementary Cover。

  固體廢棄物焚燒和鐵礦石冶煉等燃燒過程會產(chǎn)生大量的芳構(gòu)化合物,如苯、酚、聯(lián)苯、多環(huán)芳烴及類似物等,并伴有氯化物(金屬氯鹽和HCl)、Cl2和氯自由基(Cl )的生成和揮發(fā)。這些芳構(gòu)化合物和含氯粒子在煙氣中可發(fā)生復雜化學反應(yīng)生成氯代芳構(gòu)化合物,如二噁英、多氯聯(lián)苯、多氯萘和氯代多環(huán)芳烴等(Chemosphere,2019)。這些氯代化合物具有強烈的“致癌、致畸和致突變”毒性,被聯(lián)合國環(huán)境署列入持久性有機污染物名錄,為環(huán)保領(lǐng)域重點監(jiān)控污染物。芳烴氯化反應(yīng)是控制焚燒煙氣中氯代芳構(gòu)化合物生成的關(guān)鍵步驟。由于參與反應(yīng)的物質(zhì)極其復雜,并且涉及的基元反應(yīng)眾多,長期以來人們對焚燒過程中高毒性氯代芳構(gòu)化合物的氯化生成機制缺乏系統(tǒng)深入的認知,這在一定程度上限制了相應(yīng)減排控制技術(shù)的發(fā)展。

大連化物所焚燒源高毒性氯代芳構(gòu)化合物生成機制研究取得新進展

  在本工作中,該團隊通過模擬焚燒煙氣反應(yīng)氛圍,以萘為模式化合物,研究了焚燒煙氣中可能存在的Cu、Fe、Mn、Cr、Co、Ni、Al、Ti、Pb和Zn的氧化物和氯化物對芳構(gòu)化和物親電氯化的影響,發(fā)現(xiàn)銅( 和 )和鐵( 和 )的氯化物是促進萘氯化的關(guān)鍵活性物質(zhì)。結(jié)合銅鐵粒子晶型結(jié)構(gòu)變化分析,首次揭示了煙氣中銅和鐵粒子通過脫氯-氧氯化循環(huán)驅(qū)動芳構(gòu)化合物親電氯化的反應(yīng)機制。氯化銅( )和氯化鐵( )可作為氯化劑直接誘導芳構(gòu)化合物氯化。在銅粒子的脫氯-氧氯化循環(huán)中,由氯化銅( )誘導的直接氯化是芳構(gòu)化合物氯化的主要機制;在鐵粒子的脫氯-氧氯化循環(huán)中,直接氯化和催化氯化發(fā)揮的作用相當。萘的親電氯化符合電子云密度函數(shù)理論,1和4位點優(yōu)先發(fā)生氯取代反應(yīng)。

  基于對焚燒過程氯代芳構(gòu)化合物氯化生成機制的深入認識,該團隊已研發(fā)出焚燒源二噁英等氯代芳構(gòu)化合物生成抑制技術(shù),目前已在3家大型城市生活垃圾焚燒發(fā)電廠應(yīng)用示范。

  上述研究工作得到大連化物所科研創(chuàng)新基金、國家自然科學基金面上項目和國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(973計劃)的資助。

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