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科技進(jìn)展
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  近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室鄧德會(huì)研究員和包信和院士團(tuán)隊(duì)在《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)上發(fā)表題為“二維材料限域催化用于能源轉(zhuǎn)化”(Confinement Catalysis with 2D Materials for Energy Conversion)的進(jìn)展報(bào)告。

大連化物所在Advanced Materials上發(fā)表二維材料限域催化的進(jìn)展報(bào)告

  二維材料獨(dú)特的幾何和電子結(jié)構(gòu)使其在催化領(lǐng)域引起了科研人員廣泛的研究興趣。其中,二維材料自身的晶格,以及二維材料與其它材料形成的雜化結(jié)構(gòu)為催化活性位提供了獨(dú)特的限域環(huán)境。對于二維材料限域催化的基本理解將有助于理性設(shè)計(jì)高性能的二維催化劑。二維材料限域催化在能源小分子如氧氣、氫氣、水、一氧化碳、二氧化碳、甲烷和甲醇等催化轉(zhuǎn)化方面,有著潛在的應(yīng)用前景。作為兩個(gè)代表性的二維材料限域催化體系,二維材料晶格限域單原子和二維材料限域金屬顆粒已在一些催化反應(yīng)中展現(xiàn)出了高的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性。該進(jìn)展報(bào)告總結(jié)了二維材料限域催化體系在結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、反應(yīng)應(yīng)用,以及構(gòu)效關(guān)系中的研究進(jìn)展,重點(diǎn)介紹了不同二維材料表界面調(diào)控方式對限域環(huán)境和活性中心的影響,并就二維材料限域催化在能源小分子轉(zhuǎn)化和利用方面進(jìn)行了總結(jié)和展望。

  鄧德會(huì)與包信和團(tuán)隊(duì)長期致力于二維材料與能源小分子催化轉(zhuǎn)化研究。近年來,在二維材料限域催化方面取得了系列重要研究進(jìn)展。在二維材料限域單原子催化方面,該團(tuán)隊(duì)利用低溫溶劑熱的方法,直接化學(xué)合成了氮原子摻雜的石墨烯,并利用低溫STM首次直接觀測到石墨烯限域氮原子的原子結(jié)構(gòu)(Chem. Mater.,2011;Nat. Nanotechnol.,2016);利用固相球磨的方法將metal-N4限域在石墨烯晶格中,首次直接觀察到Fe-N4中心的原子和配位結(jié)構(gòu),該系列催化劑在甲烷、苯等選擇氧化轉(zhuǎn)化中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性和選擇性(Sci. Adv.,2015;Angew. Chem., Int. Ed.,2016;Chem,2018;Chem,2019);首次提出利用限域的雜原子調(diào)變二維硫化鉬的面內(nèi)活性(Energy Environ. Sci.,2015;Nat. Commun.,2017;Chem. Rev.,2019)。在二維材料限域金屬顆粒催化方面,該團(tuán)隊(duì)為解決非貴金屬催化劑在苛刻條件下的不穩(wěn)定性問題,利用石墨烯限域非貴金屬顆粒作為催化劑,在國際上率先提出“鎧甲催化”的概念,為苛刻條件下高穩(wěn)定催化劑的設(shè)計(jì)提供了新途徑(Angew. Chem. Int. Ed.,2013;Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Energy Environ. Sci.,2016;Adv. Mater.,2017)。

  上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目、教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心(2011 iChEM)項(xiàng)目的資助。這也是獻(xiàn)禮大連化物所七十周年所慶文章之一。

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