近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所袁開軍研究員和楊學(xué)明院士團(tuán)隊在水分子真空紫外波段光解動力學(xué)機(jī)理研究方面取得新進(jìn)展,相關(guān)工作發(fā)表在《物理化學(xué)快報》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。
大連化物所水分子光化學(xué)動力學(xué)研究取得新進(jìn)展
水分子廣泛存在于宇宙中,其與真空紫外光相互作用是高反應(yīng)活性星際物質(zhì)OH的重要來源。量子態(tài)水平研究水分子光化學(xué)過程對于建立星際化學(xué)模型,以及同位素解離不同動力學(xué)研究對于理解星際中H/D分布的不均勻性都具有深刻意義。該團(tuán)隊對H2O分子和D2O分子經(jīng)由C(010)初始態(tài)解離動力學(xué)進(jìn)行了轉(zhuǎn)動量子態(tài)分辨的高精度實驗研究。觀測結(jié)果顯示,與OD+D光化學(xué)過程相比,OH+H產(chǎn)物量子態(tài)分布受偶然共振機(jī)理影響強烈,可以經(jīng)由非絕熱耦合路徑解離。該研究對于涉及多達(dá)五個電子態(tài)勢能面的復(fù)雜解離過程,提供了一個重要的態(tài)-態(tài)非絕熱耦合多路徑競爭解離的例子。
該團(tuán)隊長期致力于水分子光化學(xué)動力學(xué)研究,前期相關(guān)工作包括:首次實現(xiàn)水分子量子態(tài)調(diào)控非絕熱解離動力學(xué)研究(PNAS,2008);發(fā)表系列水分子光化學(xué)研究工作綜述文章(Acc. Chem. Res.,2011);以及研究奇特的OH自由基轉(zhuǎn)動能超過其化學(xué)鍵解離能的“超級轉(zhuǎn)子”現(xiàn)象(Nat. Commun.,2019)等。
上述研究得到國家自然科學(xué)基金委動態(tài)化學(xué)前沿研究中心項目、中國科學(xué)院先導(dǎo)B項目﹑自然科學(xué)基金面上項目等基金的資助。