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科技進(jìn)展
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  大氣硝酸鹽是大氣氮氧化物的匯,可通過沉降的方式進(jìn)入陸地和海洋生態(tài)系統(tǒng)并成為生態(tài)系統(tǒng)重要的氮來源。氮沉降量增加過度會產(chǎn)生一系列生態(tài)環(huán)境問題,如土壤酸化、水體富營養(yǎng)化等。我國由于經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展,硝酸鹽的前體物質(zhì)NOx排放不斷增加,是氮沉降量增加的重要因素。因此了解不同排放源對大氣無機(jī)氮的貢獻(xiàn),有助于政府制定控制NOx排放的政策與措施。目前研究表明,氮穩(wěn)定同位素自然豐度技術(shù)是快速、及時解析不同源對大氣氮氧化物貢獻(xiàn)的有效手段。然而由于硝酸鹽形成過程中存在同位素分餾作用的影響,精確量化不同排放源對大氣NO3-的貢獻(xiàn)仍存在困難。

  中國科學(xué)院沈陽應(yīng)用生態(tài)研究所穩(wěn)定性同位素研究團(tuán)隊,以東北區(qū)域典型氮污染城市沈陽為例,通過測定降水中硝酸鹽含量和 15N的季節(jié)性變化進(jìn)而探究影響大氣硝酸鹽 15N的主要因素,并重點探討了源解析過程中是否要考慮NONO2轉(zhuǎn)化過程 (NOx循環(huán)) 中的同位素分餾作用。研究結(jié)果表明:從2016-2017年,沈陽總無機(jī)氮沉降量為19.8 kg N ha-1 a-1,其中硝態(tài)氮為10.5 kg N ha-1 a-1,銨態(tài)氮為 9.3 kg N ha-1 a-1,夏季沉降量明顯高于冬季; 15N-NO3-的均值為0.9 4.0,且冬季高夏季低,變化范圍為-4.98.3(圖1)。比對結(jié)果表明大氣硝酸鹽形成過程中NOx循環(huán)導(dǎo)致的分餾作用對 15N-NO3-的影響可以忽略,煤燃燒和土壤排放的季節(jié)性差異是導(dǎo)致 15N-NO3-冬季高夏季低的主要原因(圖2)。煤燃燒和汽車尾氣對大氣NOx貢獻(xiàn)占54-67%(圖2b)。  

   該研究得到了國家重點研發(fā)計劃、中國科學(xué)院前沿重點研究項目、國家自然科學(xué)基金委員會面上項目、王寬誠率先人才計劃盧嘉錫國際團(tuán)隊項目以及大氣重污染成因與治理攻關(guān)項目的支持。研究成果“Nitrate isotopic composition in precipitation at a Chinese megacity: Seasonal variations, atmospheric processes and implications for sources”發(fā)表于Earth and Space Science。通訊作者為方運霆研究員,第一作者為其博士生李鄭杰。 
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1.沈陽降水15N-NO3-、量化分餾15N-NO2(shift)以及排除分餾后計算得到的15N-NOx的季節(jié)性變化規(guī)律。紅、灰、藍(lán)、綠陰影表示參考已有研究得到的不同排放源釋放的 15N-NOx的值



2. 不同源在考慮(a)和不考慮(bNOx循環(huán)過程中分餾效應(yīng)的情況下不同季節(jié)對沈陽降水NO3-的貢獻(xiàn)
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