近日,我所李燦院士、范峰滔研究員等人在利用光電壓成像研究鐵電半導體光催化劑微納米尺度電荷分離過程方面取得新進展,提出體電場分離光生電荷新機制。
在光催化過程中,提高太陽能轉(zhuǎn)化效率的核心問題是提高光生電子和空穴的分離效率,構(gòu)筑內(nèi)建電場是提高電荷分離的有效手段。鐵電半導體材料不同于普通半導體,其具有自發(fā)極化而產(chǎn)生鐵電電場。盡管鐵電材料內(nèi)部電場的理論值高達105 kV/cm,但是在實際光催化過程中的效率卻很低,提高鐵電光催化劑的電荷分離效率面臨巨大挑戰(zhàn)。
在本研究中,研究人員利用表面光電壓成像探討了PbTiO3單疇鐵電光催化顆粒中鐵電場在光生電荷分離方面的作用機制。研究表明,不同于傳統(tǒng)意義上的表面極化模型,鐵電自發(fā)極化引起的退極化體電場是光生電荷分離的主要驅(qū)動力,決定電荷分離效率。在單疇的鐵電鈦酸鉛顆粒中,光生電子和空穴可以直接將電子和空穴分別分離到兩個對稱的{001}晶面上,而且電荷分離能力和光催化活性都隨著粒子沿極化方向的厚度增加而增加。而對于表面能帶彎曲,在大于一定空間電荷層厚度后,其對于電荷分離的貢獻趨于定值。這說明,鐵電材料內(nèi)部的退極化場是電荷分離的主要驅(qū)動力。該工作對鐵電光催化在微納尺度上的設(shè)計和提高電荷分離研究具有重要的理論指導意義。
相關(guān)結(jié)果發(fā)表在《先進材料》(Advanced Materials)上。該工作得到了國家自然科學基金、科技部973項目、中科院能源化學戰(zhàn)略性先導科技專項(B)、科研儀器設(shè)備研制項目和教育部能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心(iChEM)的資助。(文/圖 劉永)