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科技進展
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室生物無機催化研究組研究員葉生發(fā)團隊與北京大學教授席振峰和教授張文雄研究團隊、中國科學院上海有機化學研究所研究員鄧亮合作,成功制備了鎳雜二茂鐵,并通過單晶X射線衍射與多種光譜學方法,以及理論計算對其進行了詳細地表征。研究表明與二茂鐵和主族金屬雜二茂鐵不同,鎳雜二茂鐵中的鎳雜環(huán)通過接受鐵中心的電子反饋可以實現(xiàn)芳香性。

  二茂鐵及其類似物在許多領(lǐng)域中都有廣泛的應用。在二茂鐵類似物中,金屬雜二茂鐵是備受關(guān)注的一種。目前為止,已有多種主族金屬雜二茂鐵相繼被報道。這些化合物中金屬雜環(huán)均為與茂基類似的芳香性的 給體。然而,由兩個過渡金屬雜環(huán)戊二烯配體與鐵配位形成的夾心配合物卻一直沒有被報道。

大連化物所驗證鎳雜二茂鐵芳香性來自金屬中心到配體的電子反饋

  本工作中,研究人員制備了以兩個過渡金屬雜環(huán)為配體的鎳雜二茂鐵。鐵57穆斯堡爾譜的研究表明,與二茂鐵相比,鎳雜二茂鐵存在更強的鐵到配體的反饋作用,這解釋了鎳雜二茂鐵中鐵與鎳雜環(huán)的距離比二茂鐵中相應的距離縮短了0.1埃以上。進一步的理論計算不僅證實了這一點,而且表明鎳雜二茂鐵中的鎳雜環(huán)具有芳香性,而單獨的鎳雜環(huán)單負離子3-則具有反芳香性。因此鎳雜二茂鐵中的鎳雜環(huán)作為非純粹配體接受了來自鐵中心的電子反饋從而形成芳香性結(jié)構(gòu)。相比之下,二茂鐵的芳香性則來自于茂環(huán)本身的芳香性。該工作首次制備了以兩個過渡金屬雜環(huán)為配體的金屬雜二茂鐵——鎳雜二茂鐵,并通過多種實驗表征和理論計算證明,鎳雜二茂鐵中鎳雜環(huán)通過 *軌道接受鐵中心d軌道的電子反饋形成芳香性結(jié)構(gòu)。

  該研究成果發(fā)表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。

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