近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所大連光源科學(xué)研究室研究員袁開軍團隊和英國布里斯托大學(xué)教授Mike Ashfold、澳大利亞新南威爾士大學(xué)博士Chris Hansen合作，發(fā)現(xiàn)硫化氫分子光解離行為存在強烈的轉(zhuǎn)動激發(fā)依賴特性，為星際介質(zhì)中觀測到SH自由基耗散以及彗星中硫單質(zhì)來源提供了新依據(jù)。
分子轉(zhuǎn)動激發(fā)和核自旋依賴的硫化氫光解離多通道產(chǎn)物測量和機理研究
硫化氫分子是太陽星云中最重要的分子之一。此前，星際化學(xué)理論模擬硫化氫分子的光化學(xué)反應(yīng)，得到的SH自由基豐度遠(yuǎn)大于星際觀測值。袁開軍團隊前期依托大連光源實現(xiàn)了硫化氫分子所有吸收波段的光解離研究，對分子在不同電子激發(fā)態(tài)的解離產(chǎn)生SH自由基的總量子產(chǎn)率進行了測定（Nature Communications，2020），為W49恒星形成區(qū)觀測的SH自由基豐度提供了實驗依據(jù)。
在此工作基礎(chǔ)上，該團隊進一步利用高分辨的實驗技術(shù)，闡明了硫化氫分子詳細(xì)的光解離機理。實驗表明，硫化氫的光化學(xué)過程遠(yuǎn)比此前的理論預(yù)測復(fù)雜，實驗指出，星際化學(xué)模型需要進行重新修正。本工作在量子態(tài)分辨的水平上測量了硫化氫分子光解離所有產(chǎn)物通道（H+SH和S+H2）的圖像，提供了在單個電子激發(fā)態(tài)下，分子轉(zhuǎn)動激發(fā)和核自旋依賴的產(chǎn)物量子態(tài)分布，揭示了硫化氫分子兩種預(yù)解離機制。該工作提供了多原子分子光解離所有產(chǎn)物通道量子態(tài)分辨的完整圖像。
相關(guān)研究成果以“Rotational and Nuclear-Spin Level Dependent Photodissociation Dynamics of H2S”為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上，審稿人評價該工作為“分子光化學(xué)領(lǐng)域里程碑式的突破”，該文章被編輯推薦為亮點文章（Featured Article）。該工作的第一作者是大連化物所2019級聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生趙亞銳。該工作得到國家自然科學(xué)基金委動態(tài)化學(xué)前沿研究中心項目、中科院B類先導(dǎo)專項“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”﹑自然科學(xué)基金優(yōu)青項目、遼寧省興遼英才等項目的資助。
