近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所大連光源科學(xué)研究室袁開軍研究員團(tuán)隊(duì)利用自主研制的極端條件下穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)綜合光譜表征系統(tǒng)，揭示了高壓下Cs2NaBiCl6晶體的發(fā)光機(jī)理。
大連化物所利用自主研制的極端條件下穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)綜合光譜表征系統(tǒng)，揭示了高壓下Cs2NaBiCl6晶體的發(fā)光機(jī)理
壓力作為一種極端條件可以有效的改變材料內(nèi)部原子間的相互作用，迫使材料的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)發(fā)生改變。研究壓力下材料的光學(xué)及超快動(dòng)力學(xué)性質(zhì)有利于深入認(rèn)識(shí)物質(zhì)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)之間的關(guān)系。由此，該團(tuán)隊(duì)自主研制了超高壓條件下穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)綜合光譜表征系統(tǒng)，可有效揭示功能材料的能量轉(zhuǎn)移、分子激發(fā)態(tài)超快動(dòng)力學(xué)過程、光電轉(zhuǎn)換等物理機(jī)制，此套系統(tǒng)的技術(shù)指標(biāo)達(dá)到國(guó)際領(lǐng)先水平。
本工作中，該團(tuán)隊(duì)利用自行研制的高壓原位拉曼、高壓時(shí)間分辨熒光和飛秒瞬態(tài)吸收等設(shè)備對(duì)Cs2NaBiCl6晶體高壓下的發(fā)光機(jī)理進(jìn)行了研究。研究結(jié)果表明，不發(fā)光的立方相Cs2NaBiCl6在高壓下轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较啵瑥亩鴮?dǎo)致[BiCl6]3-八面體扭曲產(chǎn)生雙發(fā)射的自陷激子熒光。不同壓力下的飛秒瞬態(tài)吸收實(shí)驗(yàn)觀察到Cs2NaBiCl6晶體中暗態(tài)自陷激子和亮態(tài)自陷激子的轉(zhuǎn)變。本工作揭示了Cs2NaBiCl6晶體結(jié)構(gòu)與性質(zhì)之間的關(guān)系，可以為設(shè)計(jì)改進(jìn)無鉛雙鈣鈦礦的性能提供新的思路。
相關(guān)研究成果以“Transformation between the Dark and Bright Self-Trapped Excitons in Lead-Free Double-Perovskite Cs2NaBiCl6 under Pressure”為題發(fā)表在《物理化學(xué)快報(bào)》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生蔣舉濤。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委動(dòng)態(tài)化學(xué)前沿研究中心項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院重點(diǎn)技術(shù)團(tuán)隊(duì)、遼寧省興遼英才等項(xiàng)目的資助。
