近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化與新材料研究室研究員王曉東、副研究員田鳴在乙烷選擇性催化氧化方面取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)通過(guò)設(shè)計(jì)雙活性位點(diǎn)可以孤立脫氫和氧化過(guò)程，有效避免目標(biāo)產(chǎn)物乙烯的過(guò)度氧化，為開發(fā)高效的選擇性氧化催化劑提供了新思路。
通過(guò)設(shè)計(jì)雙活性位點(diǎn)可以孤立脫氫和氧化過(guò)程，有效避免目標(biāo)產(chǎn)物乙烯的過(guò)度氧化
催化氧化過(guò)程支撐了約30%的化學(xué)品的生產(chǎn)，對(duì)建立綠色和可持續(xù)發(fā)展的化學(xué)工業(yè)起著重要作用，但長(zhǎng)期以來(lái)面臨一個(gè)普遍存在科學(xué)問(wèn)題：目標(biāo)產(chǎn)物如低碳烯烴比烷烴具有更高的反應(yīng)活性極易發(fā)生連續(xù)氧化，導(dǎo)致反應(yīng)效率低而難以實(shí)現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用。目前研究工作主要集中在調(diào)節(jié)活性物種的化學(xué)環(huán)境和降低其含量來(lái)減少乙烯再吸附活化的幾率，從而提高選擇性，但單一活性位點(diǎn)同時(shí)負(fù)責(zé)乙烷活化脫氫和選擇性氧化，難以有效避免活性更高的乙烯過(guò)度氧化。
本工作中，該團(tuán)隊(duì)提出利用具有酸中心、三維孔結(jié)構(gòu)和超籠的HY分子篩，構(gòu)建骨架鉚定的Ni2+路易斯酸（Ni2+ LAS）和限域的NiO納米團(tuán)簇雙活性位點(diǎn)。該策略可以孤立脫氫和氧化過(guò)程，乙烷在Ni2+ LAS上催化脫氫生成乙烯和氫氣，而NiO納米團(tuán)簇晶格氧選擇性氧化氫氣而不氧化乙烯，從而實(shí)現(xiàn)了高效乙烷選擇性氧化脫氫。
相關(guān)成果以“Near 100% Ethene Selectivity Achieved by Tailoring Dual Active Sites to Isolate Dehydrogenation and Oxidation”為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。相關(guān)研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。
