近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所寬光譜捕光材料與光催化創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員章福祥等人在新型寬光譜捕光催化劑研發(fā)中取得新進(jìn)展，設(shè)計(jì)合成了一種新結(jié)構(gòu)的Ni-MOFs單晶，并將其剝離成納米帶。該新型催化劑具有寬光譜的可見(jiàn)光吸收，較好的水穩(wěn)定性，以及可以在無(wú)助催化劑條件下展示出優(yōu)秀的光催化水分解半反應(yīng)制氫性能等，其可見(jiàn)光制氫表觀量子效率達(dá)到8.0%。
利用太陽(yáng)能光催化分解水制綠氫是轉(zhuǎn)化太陽(yáng)能到化學(xué)能的理想途徑之一，其中光催化劑具有較寬范圍的可見(jiàn)光吸收（簡(jiǎn)稱(chēng)“寬光譜捕光催化劑”），是實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能高效轉(zhuǎn)化的前提基礎(chǔ)。
大連化物所研發(fā)新型寬光譜捕光MOFs類(lèi)光催化劑
在本工作中，該團(tuán)隊(duì)通過(guò)合理選擇光敏性的有機(jī)配體——1,3,6,8-四（4-羧基苯）芘（H4TBAPy）為捕光中心，與[Ni3O16]鎳氧團(tuán)簇節(jié)點(diǎn)的催化中心組成了新型的MOFs單晶（Ni-TBAPy-SC）光催化劑，該單晶催化劑經(jīng)過(guò)簡(jiǎn)單的超聲剝離形成納米帶（Ni-TBAPy-NB）。研究發(fā)現(xiàn)，該MOFs納米帶不僅具有良好的可見(jiàn)光吸收、合適的能帶位置、P型半導(dǎo)體的特性，而且在不同pH的水溶液中展示出較好的化學(xué)穩(wěn)定性。光催化測(cè)試表明，在無(wú)額外助催化劑條件下可以進(jìn)行光解水還原半反應(yīng)，且在420 10nm光照射下，測(cè)得產(chǎn)氫半反應(yīng)的表觀量子效率（AQE）為8.0%。通過(guò)電化學(xué)，熒光測(cè)試和理論計(jì)算分析發(fā)現(xiàn)，該MOFs納米帶結(jié)構(gòu)的有序配位性以及將捕光中心和催化位點(diǎn)結(jié)合的獨(dú)特結(jié)構(gòu)，是促進(jìn)電荷分離和在無(wú)助催化劑條件下獲得高效光催化性能的主要原因。上述研究成果為設(shè)計(jì)合成其它高效太陽(yáng)能光化學(xué)轉(zhuǎn)化的MOF類(lèi)光催化新材料提供了借鑒。
章福祥團(tuán)隊(duì)一直致力于具有我國(guó)自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的寬光譜捕光新材料研發(fā)，在氮氧化物、鹵氧化物和金屬有機(jī)框架MOFs等類(lèi)型寬光譜捕光材料開(kāi)發(fā)方面取得了系列進(jìn)展，并受邀撰寫(xiě)多篇綜述性論文（Adv. Energy Mater.，2018；Adv. Mater.，2018；Joule，2018；Adv. Mater.，2019；Adv. Mater.，2021；Adv. Mater.，2021；Coord. Chem. Rev.，2021；Angew. Chem. Int. Ed.，2022等）。
相關(guān)研究以“Water-stable Nickel Metal-Organic Framework Nanobelts for Cocatalyst-free Photocatalytic Water Splitting to Produce Hydrogen”為題，發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生劉利芳、博士后杜仕文和助理研究員郭向陽(yáng)。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金，中國(guó)科學(xué)院國(guó)際合作項(xiàng)目，科技部重點(diǎn)研發(fā)專(zhuān)項(xiàng)等項(xiàng)目的支持?！?/p>
