近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員焦峰和潘秀蓮，聯(lián)合中國科學(xué)院院士包信和團(tuán)隊，在合成氣直接轉(zhuǎn)化研究方面取得進(jìn)展。該團(tuán)隊揭示了分子篩酸位點可及性調(diào)控合成氣轉(zhuǎn)化性能的機(jī)理，為剖析分子篩傳質(zhì)調(diào)控機(jī)制以及設(shè)計高性能分子篩催化劑提供了新思路。
沸石分子篩因獨(dú)特的孔結(jié)構(gòu)以及優(yōu)異的擇形催化性能，在能源化工領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。但是，這一優(yōu)勢造成了擴(kuò)散限制，使得客體分子難以有效接觸內(nèi)部活性位點，阻礙了催化效率提升。雖然科研人員圍繞分子篩內(nèi)傳質(zhì)機(jī)理開展了研究，但缺乏關(guān)于分子篩形貌結(jié)構(gòu)以及傳質(zhì)效率與催化活性之間的定量認(rèn)識。
絲光沸石（MOR）分子篩具有獨(dú)特孔結(jié)構(gòu)，其中8元環(huán)內(nèi)的酸性位為合成氣轉(zhuǎn)化的活性位點，12元環(huán)孔道為分子的傳輸通道。該研究以MOR分子篩作為模型催化劑，分析了不同12元環(huán)孔道長度的MOR在合成氣轉(zhuǎn)化中的傳質(zhì)效應(yīng)，建立了活性位的可及性與催化性能的定量關(guān)系。研究通過分析有效擴(kuò)散長度、Thiele模數(shù)與反應(yīng)速率有效因子之間的關(guān)系，確定了在合成氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)中12MR孔道長度為60nm，接近消除擴(kuò)散限制的關(guān)鍵閾值。基于此，研究優(yōu)化了ZnAlOx-MOR雙功能催化劑，實現(xiàn)了一氧化碳轉(zhuǎn)化率33%、乙烯選擇性69%的優(yōu)異性能。
相關(guān)研究成果作為VIP文章，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、遼寧省自然科學(xué)基金等的支持。
研究揭示分子篩酸位點可及性調(diào)控合成氣轉(zhuǎn)化性能機(jī)理
