習近平總書記在第七十五屆聯(lián)合國大會上莊嚴宣布，中國將力爭于2030年前達到二氧化碳排放峰值，2060年前實現(xiàn)碳中和。在“碳達峰”和“碳中和”的大背景下，利用風電、太陽能發(fā)電等可再生能源驅(qū)動電催化CO2生成具有經(jīng)濟價值的一氧化碳、乙醇等燃料化學品具有重要的研究價值。
在過去的十年里，大量的非均相催化劑被開發(fā)應用于CO2電催化還原反應。雖然在提高產(chǎn)物選擇性、降低催化電位、增大催化反應電流密度等關鍵科學問題上取得了一系列的研究進展，但是CO2電催化還原反應的電流密度仍然較小，無法滿足工業(yè)化應用要求。
針對上述科學難題，青島能源所劉立成研究員帶領的環(huán)境友好催化過程研究組開展了大量的研究工作，并取得了一系列具有國際影響力的研究成果（Adv. Energy Mater., 2020, 10, 1903664；Appl. Catal. B-Environ., 2020, 279, 119383；Small, 2019, 15, 1903668；Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12790等）。近日，該研究組原創(chuàng)性的提出對過渡金屬單原子催化劑的碳載體實施胺化改性來調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)，并開發(fā)出了一種普適性的氨基化改性方法，該方法可以有效的提升Ni、Fe、Zn等單原子催化劑電催化CO2生成CO的本征電流密度。并在此研究基礎上，進一步優(yōu)化裝配了氣體擴散電極的流動反應器成功的實現(xiàn)了工業(yè)應用級反應電流密度。胺化的鎳單原子催化劑在0.89 V的過電位下可以實現(xiàn)超過400 mA/cm2的活性電流密度，并且可以保持接近90%的電流效率。此外，深入的機理研究揭示了胺化改性增強催化劑對CO2分子和中間體COOH*的吸附能力以及活性中心金屬單原子與碳載體氨基之間的電荷轉(zhuǎn)移是本征催化活性增強的主要原因。
相關研究成果已于近日發(fā)表于能源催化領域高影響力期刊Energy & Environmental Science，陳志鵬博士為該論文的第一作者，劉立成研究員為論文的唯一通訊作者。
該研究獲得了國家自然科學基金、中科院特別研究助理資助項目、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、所內(nèi)合作基金等項目的支持。
相關發(fā)表論文和專利：
1. Zhipeng Chen, Xinxin Zhang, Wei Liu, Mingyang Jiao, Kaiwen Mou, Xiangping Zhang and Licheng Liu*, Amination strategy to boost CO2 electroreduction current density of M-N/C single-atom catalysts to industrial application level，Energy & Environmental Science, DOI: 10.1039/D0EE04052E
原文鏈接：https://doi.org/10.1039/D0EE04052E
2. 專利：氨基修飾的過渡金屬單原子催化劑體系，其制備方法及其應用，專利申請?zhí)? 202010967276.2
